【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】在重費(fèi)米子、銅氧化物、鐵基等非常規(guī)超導(dǎo)體中，電子通過相對(duì)運(yùn)動(dòng)克服庫侖排斥，誘導(dǎo)自身配對(duì)產(chǎn)生超導(dǎo)電性，是目前已知的實(shí)現(xiàn)常壓高溫超導(dǎo)的唯一途徑。因此，建立不同于常規(guī)電-聲耦合配對(duì)機(jī)制的非常規(guī)超導(dǎo)理論，是探索常壓下高溫甚至室溫超導(dǎo)的必然要求。
 

　　鎳氧化物超導(dǎo)是近幾年新發(fā)現(xiàn)的非常規(guī)超導(dǎo)體系，分子式為Rn+1NinO3n+1或Rn+1NinO2n+2，其中R代表稀土元素Nd、La、Pr等。2019年，美國科學(xué)家首先在無限層鎳氧化物Nd1-xSrxNiO2薄膜中發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)電性；2023年，中國科學(xué)家又在雙層鎳氧化物L(fēng)a3Ni2O7塊材中通過施加高壓發(fā)現(xiàn)接近80 K的高溫超導(dǎo)電性。鎳氧化物超導(dǎo)的發(fā)現(xiàn)最初受到銅氧化物高溫超導(dǎo)的啟發(fā)，因此其超導(dǎo)是否與銅氧化物超導(dǎo)機(jī)理相似，引起了學(xué)術(shù)界的關(guān)注。
 

　　中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員楊義峰長期從事非常規(guī)超導(dǎo)機(jī)理研究，發(fā)展了重費(fèi)米子超導(dǎo)理論計(jì)算框架，預(yù)言了CeCu2Si2超導(dǎo)的s±配對(duì)、UTe2超導(dǎo)的拓?fù)淦接沟淖孕貞B(tài)配對(duì)、YbRh2Si2超導(dǎo)在磁場下從d波自旋單態(tài)到px+ipy波自旋三重態(tài)的轉(zhuǎn)變，還擴(kuò)展到其他關(guān)聯(lián)電子體系，給出了Sr2RuO4中dx2-y2+ig自旋單態(tài)超導(dǎo)的多極矩漲落配對(duì)機(jī)制，解釋了銅氧化物過摻雜區(qū)由超導(dǎo)相位漲落導(dǎo)致的奇異譜學(xué)特征。在鎳氧化物超導(dǎo)發(fā)現(xiàn)之后，楊義峰和清華大學(xué)教授張廣銘、中國科學(xué)院大學(xué)卡弗里理論科學(xué)研究所教授張富春合作，提出了無限層鎳氧化物超導(dǎo)的Mott-Kondo理論(2020年)和雙層鎳氧化物超導(dǎo)的兩分量理論(2023年)。
 

　　在無限層鎳氧化物RNiO2中，Ni一般認(rèn)為是+1價(jià)，dx2-y2軌道接近半滿，類似于銅氧化物，因此有人認(rèn)為兩者類似，均可用單帶Hubbard模型描述。楊義峰和合作者提出了無限層鎳氧化物的Mott-Kondo理論，指出該體系的母體實(shí)際上為自摻雜的Mott絕緣體。不同于銅氧化物，無限層鎳氧化物中在費(fèi)米能附近存在導(dǎo)帶，Ni1+上有少量電子會(huì)轉(zhuǎn)移到導(dǎo)帶，并和dx2-y2軌道上的局域自旋發(fā)生反鐵磁耦合，產(chǎn)生Kondo物理，更類似低載流子密度Kondo晶格，繼而有可能導(dǎo)致不同于銅氧化物的s波或d+is波配對(duì)。這一理論比較自然地解釋了一些基本實(shí)驗(yàn)觀測，產(chǎn)生了廣泛影響并受邀撰寫綜述，但也引起了一些爭議。有人認(rèn)為相關(guān)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象可以用無序效應(yīng)解釋，不需訴諸于Kondo物理，因此要為Mott-Kondo理論的預(yù)言給出更加充分的實(shí)驗(yàn)支持。近日，楊義峰和合作者開展了一系列的實(shí)驗(yàn)和理論研究，部分解決了這些爭議：
 

　　研究人員系統(tǒng)測量并分析了Nd1-xSrNiO2在極低溫下的輸運(yùn)行為，發(fā)現(xiàn)電阻從0.04 K到40 K跨越三個(gè)數(shù)量級(jí)的溫度范圍內(nèi)，完美符合Kondo模型的理論預(yù)言，且在極低溫下呈現(xiàn)費(fèi)米液體行為，排除了無序的影響。相關(guān)成果發(fā)表于《國家科學(xué)評(píng)論》。
 

　　合作團(tuán)隊(duì)利用第一性原理結(jié)合動(dòng)力學(xué)平均場方法仔細(xì)計(jì)算分析了NdNiO2的基態(tài)性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)在合理的參數(shù)區(qū)間，Ni-dx2-y2軌道上的電子會(huì)部分轉(zhuǎn)移到Nd的d軌道上，從而導(dǎo)致電荷序的能量低于反鐵磁序的能量，不但解釋了實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)的周期3a的電荷條紋序，也有助于理解該體系中反鐵磁相的缺失。這一機(jī)制依賴于費(fèi)米能附近導(dǎo)帶的存在及其引發(fā)的自摻雜效應(yīng)，和銅氧化物中電荷序的形成機(jī)制不同，是Mott-Kondo理論的獨(dú)特性質(zhì)。相關(guān)成果發(fā)表于《自然-通訊》。
 

　　此外，研究人員系統(tǒng)測量了Nd0.8Sr0.2NiO2超導(dǎo)薄膜輸運(yùn)性質(zhì)的角度依賴，發(fā)現(xiàn)在極低溫和低磁場下超導(dǎo)態(tài)表現(xiàn)出很好的各向同性，在外加磁場下會(huì)出現(xiàn)四重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱的d波分量，強(qiáng)磁場下又會(huì)出現(xiàn)二重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱分量，可能來自電荷條紋序。這些結(jié)果符合Mott-Kondo理論的預(yù)期，不同于銅氧化物。相關(guān)成果發(fā)表于《自然-通訊》。
 

　　上述實(shí)驗(yàn)和理論進(jìn)展為無限層鎳氧化物的Mott-Kondo理論提供了新的證據(jù)，表明無限層鎳氧化物超導(dǎo)體是一類有自己獨(dú)特性質(zhì)的非常規(guī)超導(dǎo)體系，具備重費(fèi)米子和銅氧化物的雙重特征，為探索新物理提供了的新的材料基礎(chǔ)。
 

　　在雙層鎳氧化物高溫超導(dǎo)體La3Ni2O7中，Ni為+2.5價(jià)，其dz2軌道接近半滿，dx2-y2軌道接近1/4占據(jù)。楊義峰團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了第一性原理結(jié)合動(dòng)力學(xué)平均場理論的強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算，發(fā)現(xiàn)dz2軌道局域性較強(qiáng)，具有Mott局域化和巡游準(zhǔn)粒子帶共存的強(qiáng)關(guān)聯(lián)特征，而dx2-y2軌道則具有很好的巡游性，兩個(gè)軌道之間同時(shí)存在很強(qiáng)的Hund耦合和雜化效應(yīng)，兩種因素的競爭會(huì)在費(fèi)米能附近產(chǎn)生dz2準(zhǔn)粒子平帶。在此基礎(chǔ)上，他和合作者構(gòu)建了雙層鎳氧化物超導(dǎo)的最小模型，提出了其高壓下高溫超導(dǎo)的兩分量理論，認(rèn)為體系的基本結(jié)構(gòu)單元是雙層NiO2面，層間通過頂點(diǎn)氧耦合，從而導(dǎo)致了很強(qiáng)的層間反鐵磁超交換作用，誘導(dǎo)出dz2準(zhǔn)粒子的層間自旋單態(tài)配對(duì)，這些較為局域的庫珀對(duì)本身不能超導(dǎo)，但可以通過和較為巡游的dx2-y2電子雜化在格點(diǎn)間發(fā)生位相相干，形成準(zhǔn)二維的高溫超導(dǎo)電性。同時(shí)，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了系統(tǒng)的數(shù)值模擬，給出的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度隨調(diào)控參數(shù)非單調(diào)演化和實(shí)驗(yàn)一致，發(fā)現(xiàn)在合理參數(shù)區(qū)間，Tc和層間超交換作用呈近似線性關(guān)系；并指出該材料雙層結(jié)構(gòu)的獨(dú)特調(diào)控性質(zhì)，且dz2空穴對(duì)高溫超導(dǎo)的形成不可或缺，建議可通過空穴摻雜或施加單軸壓力進(jìn)一步提高Tc；還預(yù)言雙層鎳氧化物高溫超導(dǎo)具有擴(kuò)展的s波對(duì)稱性，在各個(gè)費(fèi)米面上的符號(hào)依賴于其成鍵或反鍵性質(zhì)。
 

　　兩分量理論代表了一種新的配對(duì)機(jī)制，揭示了雙層鎳氧化物高溫超導(dǎo)和銅氧化物高溫超導(dǎo)的本質(zhì)區(qū)別，對(duì)探索超導(dǎo)新機(jī)理具有重要意義。相關(guān)研究成果以快報(bào)形式發(fā)表于《物理評(píng)論B》。
 

　　上述進(jìn)展揭示了無限層和雙層鎳氧化物超導(dǎo)體系的獨(dú)特性質(zhì)，不同于重費(fèi)米子、銅氧化物、鐵基等先前已知的非常規(guī)超導(dǎo)家族，所提出的超導(dǎo)新機(jī)理可以為探索新型高溫超導(dǎo)材料提供參考。相關(guān)研究工作得到了中國科學(xué)院、國家自然科學(xué)基金委和科學(xué)技術(shù)部項(xiàng)目的支持。
 

　　圖1 無限層鎳氧化物Nd1-xSrxNiO2低溫電阻和Kondo理論的比較，及實(shí)驗(yàn)給出的Kondo物理和超導(dǎo)相圖。
 

　　圖2 無限層鎳氧化物NdNiO2理論計(jì)算給出的反鐵磁及不同周期電荷條紋序的能量比較，表明在合理參數(shù)區(qū)，體系基態(tài)為周期3a的電荷條紋序。
 

　　圖3 無限層鎳氧化物Nd0.8Sr0.2NiO2轉(zhuǎn)角測量給出的超導(dǎo)的磁場-溫度相圖，極低溫表現(xiàn)出各向同性，中間區(qū)出現(xiàn)四重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱分量，強(qiáng)磁場下出現(xiàn)二重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱分量。
 

　　圖4 雙層鎳氧化物高溫超導(dǎo)理論示意圖，其中dz2電子通過層間交換相互作用產(chǎn)生局域配對(duì)，通過和巡游dx2-y2電子雜化產(chǎn)生相干性，導(dǎo)致高溫超導(dǎo)。
 

　　圖5 雙層鎳氧化物L(fēng)a3Ni2O7中數(shù)值模擬給出的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度隨雜化強(qiáng)度(或壓力)的演化，和實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。