【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】等離激元通常指固體中自由電子集體振蕩的量子化，是最基本的幾種元激發(fā)之一(其它還有聲子、磁振子、極化子等)。等離極化激元是指光子與等離激元耦合形成的一種特殊電磁模式，是極化激元中的一種(其它還有聲子極化激元、激子極化激元等)。等離激元可以將光場(chǎng)約束到納米尺度，突破阿貝光學(xué)衍射極限，增強(qiáng)光子-電子-物質(zhì)的相互作用，為納米尺度光子的精確調(diào)控提供有效手段，對(duì)光電器件的納米尺度集成、光子芯片研發(fā)、光電催化都具有重要意義。由于具有高硬、難熔、耐磨、耐腐蝕、高導(dǎo)電性、良好半導(dǎo)體及生物兼容性等優(yōu)異的綜合物理化學(xué)性質(zhì)，以氮化鈦(TiN)為代表的過渡金屬氮化物在高溫等離激元光子學(xué)方面具有不可替代性。前期研究發(fā)現(xiàn)，通過缺陷工程(氮空位)可以連續(xù)調(diào)控TiN等離激元的能量，但相關(guān)調(diào)控機(jī)理還不清楚。而等離激元能量的大小又直接決定所耦合光子的波長(zhǎng)，是等離激元光子學(xué)的關(guān)鍵參數(shù)之一。
 

　　針對(duì)此問題，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所原子尺度與微納制造實(shí)驗(yàn)室量子功能材料團(tuán)隊(duì)與寧波材料所前沿交叉科學(xué)研究中心、甬江實(shí)驗(yàn)室、中國(guó)科學(xué)院物理研究所以及中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合攻關(guān)，在前期的研究基礎(chǔ)上(AIP Advances 10, 055113 (2020); Phys. Rev. Mater. 5, 075201 (2021); ACS Photonics 8, 847 (2021); ACS Appl. Mater. Interfaces 13, 60182 (2021); Nano Letters 23, 3879 (2023)；ACS Appl. Electron. Mater. 6, 2544 (2024)；Nano Letters 24, 7451 (2024) 等)，基于自主研制的原子級(jí)精度磁控濺射外延設(shè)備，實(shí)現(xiàn)了TiN薄膜中氮空位的精準(zhǔn)調(diào)控，克服了氮空位引起的單晶薄膜晶格弛豫問題，經(jīng)過持續(xù)攻關(guān)，制備出了一系列具有不同氮空位濃度的共格外延單晶薄膜(如圖)。基于這些高質(zhì)量樣品，通過實(shí)驗(yàn)與計(jì)算，揭示了等離激元的調(diào)控由載流子濃度和有效質(zhì)量共同決定，并且隨著氮空位的增多，載流子濃度變大，有效質(zhì)量顯著減小。
 

　　相關(guān)成果以“Engineering Carrier Density and Effective Mass of Plasmonic TiN Films by Tailoring Nitrogen Vacancies”為題發(fā)表在Nano Letters期刊上(原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03534)。寧波材料所博士生張順達(dá)、孫天宇為該論文的共同第一作者，寧波材料所曹彥偉研究員和黃良鋒研究員為該論文的共同通訊作者。主要合作者還有寧波材料所張如意副研究員、張洪亮研究員、梁凌燕研究員、姚雄項(xiàng)目研究員、畢佳暢博士后、解忍杰博士后，研究生林宇、蘇冠華、李沛怡，甬江實(shí)驗(yàn)室肖紹鑄副研究員，中國(guó)科學(xué)院物理研究所楊芳副研究員、張慶華副研究員，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)王臻研究員等。
 

　　該工作得到了國(guó)家基金委、科技部、中國(guó)科學(xué)院、浙江省和寧波市基金項(xiàng)目的資助。
 

　　圖 具有不同氮空位濃度的TiN單晶薄膜：(a) 實(shí)物圖；(b) 原子級(jí)透射電鏡圖；(c)高分辨X射線衍射掃描；(d) 倒易空間成像；(d) 薄膜與襯底的晶格常數(shù)