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氫鍵動力學(xué)轉(zhuǎn)變誘導(dǎo)的金屬-絕緣體相變

研發(fā)快訊 2024年10月16日 15:53:47來源:中國科學(xué)院物理研究所 15283
摘要近期,中國科學(xué)院物理研究所先進(jìn)材料實(shí)驗室A02組陳小龍研究員團(tuán)隊選取窄帶隙無機(jī)半導(dǎo)體SnSe2作為電荷傳輸層,將中性的有機(jī)分子1,3-丙二胺(DAP)插入層間,通過氫鍵形成和斷開的動力學(xué)過程,實(shí)現(xiàn)了電阻率變化7個數(shù)量級的金屬-絕緣體相變(MIT)。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】氫鍵作為一種基本的化學(xué)作用力廣泛存在于含氫物質(zhì)中,從無機(jī)物到蛋白質(zhì),并對這些物質(zhì)的形成及其物理、化學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生重要的影響。由于氫鍵主要源自靜電相互作用,電荷通過氫鍵的轉(zhuǎn)移能力相對較弱,在不考慮質(zhì)子遷移的情況下,氫鍵的形成和斷開可以影響原子(團(tuán))的電荷分布,但通常不能引起物質(zhì)導(dǎo)電性的顯著變化。
 
  近期,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心先進(jìn)材料實(shí)驗室A02組陳小龍研究員團(tuán)隊的應(yīng)天平特聘研究員、郭建剛研究員、陳小龍研究員聯(lián)合國家納米科學(xué)中心高玉瑞研究員選取窄帶隙無機(jī)半導(dǎo)體SnSe2作為電荷傳輸層,將中性的有機(jī)分子1,3-丙二胺(DAP)插入層間,通過氫鍵形成和斷開的動力學(xué)過程,實(shí)現(xiàn)了電阻率變化7個數(shù)量級的金屬-絕緣體相變(MIT)。
 
  該工作利用DAP分子中的氨基(-NH2)基團(tuán)通過氫鍵與SnSe2的Se原子相互作用。 其-NH2基團(tuán)在高溫(>160K)時由于熱激發(fā)產(chǎn)生無序旋轉(zhuǎn),使得氫鍵持續(xù)處于“斷開”和“成鍵”的狀態(tài)。此種旋轉(zhuǎn)在低溫(<160K)時被部分“凍結(jié)”,這種“動態(tài)-靜態(tài)”的變化使得材料發(fā)生大的電阻率躍變,表明了氫鍵在調(diào)控電學(xué)性質(zhì)方面具有巨大潛力。進(jìn)一步通過S取代Se能夠有效增強(qiáng)氫鍵作用,MIT轉(zhuǎn)變溫度可被提升至近室溫。通過系統(tǒng)的分子動力學(xué)模擬和實(shí)驗,團(tuán)隊進(jìn)一步證明-NH2基團(tuán)與Se之間的氫鍵“動態(tài)-靜態(tài)”轉(zhuǎn)變與電阻率的變化密切相關(guān),其行為可以用Shannon動態(tài)熵理論描述。該工作為未來的分子電子器件設(shè)計提供了新的思路,有望在生物傳感和柔性電子器件等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。
 
  該工作受到科技部、北京市自然科學(xué)基金、國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)院的經(jīng)費(fèi)支持。博士生謝圳楷、應(yīng)天平特聘研究員、納米中心博士生羅銳和高玉瑞研究員為本研究的共同一作,應(yīng)天平特聘研究員、高玉瑞研究員、郭建剛研究員和陳小龍研究員為共同通訊作者。文章的合作者還有北京師范大學(xué)朱重欽教授、物理所諶志國研究員和杜羅軍特聘研究員等。相關(guān)成果以“Dynamic-to-static switch of hydrogen bonds induces a metal–insulator transition in an organic–inorganic superlattice”為題,在線發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《Nature Chemistry》上。
 
  圖 a,  (1,3-DAP)0.5SnSe2中1,3-DAP分子在不同溫度下的狀態(tài)示意圖。b, 變溫電阻率曲線。c, 1,3-DAP分子中H1-C-N-H2二面角θ在旋轉(zhuǎn)角度空間的概率分布。d, 變溫拉曼光譜的顏色等高線圖。

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