【儀表網 研發快訊】近日，清華大學物理系徐勇、段文暉研究組與合作者發展了深度學習計算方法，將研究組開發的深度學習密度泛函哈密頓量(DeepH)方法從半局域密度泛函推廣至雜化密度泛函。這一進展使DeepH能夠兼容更高精度的第一性原理計算方法。鑒于雜化密度泛函對激發態性質描述更為準確，此方法提升了深度學習電子結構計算的精度，并有望實現深度學習驅動的高精度光學性質計算。
 

　　伴隨著人工智能領域的發展，深度學習與第一性原理計算的結合展示出加速材料計算模擬、推動人工智能驅動的材料發現的巨大潛力，已成為計算物理和計算材料學研究的前沿熱點之一。DeepH方法是深度學習電子結構計算的代表性方法，其旨在跳過密度泛函理論(DFT)的自洽求解過程，直接預測DFT的核心物理量——DFT哈密頓量。在維持亞-毫電子伏特級別的高精度前提下，DeepH方法實現了高效率、低標度、可泛化的DFT哈密頓量預測。這一方法被陸續拓展至磁性體系、電聲耦合等物理問題中，并展現出構建“材料大模型”的潛力。然而，已有的DeepH研究主要集中于廣義梯度近似等半局域DFT近似泛函，這類近似存在系統性低估半導體帶隙等問題。雜化密度泛函通過引入Hartree-Fock精確交換相互作用，對半導體帶隙等激發態性質的描述更為準確，但計算代價較高。將DeepH方法推廣至雜化密度泛函，有望突破雜化密度泛函的計算效率瓶頸，將這種高精度第一性原理計算方法應用于大體系、高通量材料計算模擬中。
 

DeepH-hybrid方法原理與代表性應用
 

　　在最新的研究中，研究團隊開發了適用于雜化密度泛函的DeepH方法DeepH-hybrid(圖a)。DeepH方法的基礎是“量子近視性”原理，即材料局部的哈密頓量只與一定半徑內的材料結構相關。研究團隊指出，盡管雜化密度泛函包含非局域的精確交換相互作用，但同樣具備間接的“量子近視性”，因此DeepH框架仍適用于處理雜化密度泛函哈密頓量的深度學習；針對這種修正的“量子近視性”，研究團隊調整了網絡的建圖半徑，并在石墨烯等多個測試體系上均達到了亞-毫電子伏特精度。DeepH-hybrid方法跳過了雜化密度泛函中耗時的自洽迭代、哈密頓量對角化、精確交換相互作用求解等過程，直接預測雜化密度泛函哈密頓量，計算效率相比傳統雜化密度泛函提升多個數量級，且關于材料的尺度有線性的時間復雜度。基于DeepH-hybrid方法的高效性，研究團隊開展了多個實例研究，包括莫爾轉角材料魔角石墨烯(圖b)，其超胞內有超過1萬個原子。研究結果表明，在魔角石墨烯的關聯平帶的能帶結構方面，雜化密度泛函與半局域密度泛函的結果有定性不同，如平帶的帶寬存在數量級的差異，預示著在莫爾轉角體系中，精確交換相互作用的引入可能對計算結果有重要影響。本工作的雜化密度泛函數據由國產第一性原理計算軟件ABACUS產生，DeepH已經支持對接ABACUS程序。
 

　　目前，深度學習與第一性原理計算的交叉領域正在迅速發展，基于材料大數據和人工智能的材料發現變得可行。基于材料大數據，有望開發預測任意材料性質的DeepH通用材料模型。在這一背景下，基于雜化密度泛函等更高精度第一性原理計算的材料大數據，將為開發對應的更精確DeepH通用材料模型提供堅實基礎，進而在本工作的基礎上，推動更精準的深度學習材料發現。
 

　　相關研究成果以“一種有效的混合密度泛函計算的深度等變神經網絡方法”(A deep equivariant neural network approach for efficient hybrid density functional calculations)為題，于10月11日發表于《自然·通訊》(Nature Communications)。
 

　　清華大學物理系教授徐勇、段文暉，中國科學院物理研究所特聘研究員任新國為論文的共同通訊作者，清華大學物理系2023級博士生唐澤宸、已畢業博士李賀，合肥綜合性國家科學中心人工智能研究院副研究員林霈澤為論文共同第一作者。合作者還包括北京大學化學與分子工程學院研究員蔣鴻、中國科學技術大學物理學院教授何力新、清華大學物理系訪問學生貢曉荀以及合肥綜合性國家科學中心人工智能研究院博士后金敢。研究得到國家自然科學基金委基礎科學研究中心、國家科技部重點研發計劃、國家自然科學基金重點項目、北京市未來芯片技術高精尖創新中心、北京材料基因工程高精尖創新中心、天津超算中心等項目單位的支持。