【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】自旋極化激光是一種獨特的相干光源，它通過自旋極化的載流子受激輻射來實現(xiàn)圓偏振激光發(fā)射，在手性光學(xué)、自旋電子學(xué)和谷電子學(xué)等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦材料具備強的自旋軌道耦合作用和空穴自旋簡并帶來的獨特能帶結(jié)構(gòu)，同時作為直接帶隙半導(dǎo)體具備優(yōu)異的激光發(fā)射性能，因此成為自旋極化激光器研究的有力候選材料。
 

　　在國家自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的支持下，化學(xué)研究所光化學(xué)實驗室趙永生課題組和董海云課題組近年來一直致力于有機(jī)與有機(jī)-無機(jī)復(fù)合激光材料方面的研究，在高性能有機(jī)激光材料(J. Am. Chem. Soc.2016,138,1118-1121;J. Am. Chem. Soc.2021,143,20249-20255;Angew. Chem. Int. Ed.2023,62,e202309386)、激子極化激元激光(Nat. Commun.2021,12,3265;Adv. Mater.2022，34，2106095)、有機(jī)微納激光集成器件(Sci. Adv.2015,1,e1500257;Nat. Commun.2019,10,870;Sci. Adv.2021,7,eabh3530)等方面開展了系統(tǒng)性的研究工作。近日，趙永生課題組與董海云課題組的研究人員利用離子摻雜策略，誘導(dǎo)產(chǎn)生新能級來捕獲部分載流子，抑制了鈣鈦礦材料中由電子-空穴交換作用主導(dǎo)的自旋弛豫機(jī)制，從而首次在實驗上實現(xiàn)了鈣鈦礦自旋極化激光。
 

錳摻雜鈣鈦礦微晶實現(xiàn)自旋極化激光
 

　　研究人員合成了有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦微晶MAPbBr3作為研究模型。他們首先利用圓偏振瞬態(tài)吸收測試探究了MAPbBr3微晶中的載流子自旋弛豫動力學(xué)，揭示了MAPbBr3微晶在激光狀態(tài)下最主要的自旋弛豫途徑是基于電子-空穴交換相互作用的Bir–Aronov–Pikus (BAP)機(jī)制。因此，他們提出了Mn離子摻雜策略在MAPbBr3微晶中構(gòu)筑新的能級，通過捕獲部分空穴以削弱電子-空穴交換相互作用，從而延長載流子自旋弛豫壽命。最終，他們首次在鈣鈦礦材料體系中實現(xiàn)了自旋極化激光，圓偏振度高達(dá)27.3%。值得注意的是，摻雜的Mn離子作為典型的磁性離子，能夠增強MAPbBr3微晶中的塞曼效應(yīng)，并實現(xiàn)磁場對載流子自旋極化度的影響，從而實現(xiàn)了對自旋極化鈣鈦礦激光的磁操縱。
 

　　該工作建立了一種離子摻雜能級控制鈣鈦礦材料載流子自旋極化進(jìn)而實現(xiàn)可控自旋極化激光的策略，為設(shè)計和優(yōu)化面向高性能自旋光電子器件的鈣鈦礦材料提供了重要的科學(xué)依據(jù)。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature Communications期刊上(https://www.nature.com/articles/s41467-024-55234-6)。論文第一作者為博士生李鵬昊，通訊作者為董海云研究員和趙永生研究員。