【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】基于p-n的傳統(tǒng)光伏效應(yīng)，由于受到肖克利—奎伊瑟極限(Shockley-Queisser detailed balance limit)的基本制約，其最大光電壓通常不能大于材料能隙，限制了實(shí)際應(yīng)用范圍。非線(xiàn)性光伏效應(yīng)為超越肖克利—奎塞爾極限限制提供了可能，是凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)研究前沿。基于降維可提升非線(xiàn)性光伏效率的基本設(shè)計(jì)原則，二維半導(dǎo)體材料，如二硫化鉬MoS2，吸引了非線(xiàn)性光伏效應(yīng)研究的廣泛興趣。雖然非線(xiàn)性光伏效應(yīng)，特別是自旋極化的圓偏振非線(xiàn)性光電流，已在各種二維體系里面得到驗(yàn)證，但以前研究基本上都是簡(jiǎn)單直接地將其歸為圓光伏效應(yīng)，而忽視了圓光子拖曳效應(yīng)的貢獻(xiàn)。考慮到圓光子拖曳效應(yīng)是一種更加普適、可出現(xiàn)在任何體系的現(xiàn)象，以前直接忽略其存在的做法是非常值得商榷的，需要深入系統(tǒng)探索以闡明非線(xiàn)性圓極化光電流的真正起源。
 

　　最近中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心N07課題組的趙巖翀博士在杜羅軍特聘研究員、張廣宇研究員的指導(dǎo)下，對(duì)二維半導(dǎo)體MoS2進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，通過(guò)電場(chǎng)原位調(diào)控反演對(duì)稱(chēng)性破缺，闡明二維半導(dǎo)體MoS2中的圓偏振非線(xiàn)性光電流不需要空間反演對(duì)稱(chēng)性的破缺，并且具有中心反演對(duì)稱(chēng)的雙層MoS2中的圓偏振非線(xiàn)性光電流是反演破缺單層的2倍以上。這極大地說(shuō)明所觀測(cè)的圓偏振非線(xiàn)性光電流的來(lái)源不可能是以前普遍認(rèn)為的圓光伏效應(yīng)(因?yàn)槠渲荒茉诜囱輰?duì)稱(chēng)性破缺的條件下發(fā)生)，而應(yīng)該是被以前研究普遍忽視，而不依賴(lài)材料對(duì)稱(chēng)性破缺的圓光子拖曳效應(yīng)。
 

　　通過(guò)理論計(jì)算和對(duì)稱(chēng)性分析合作，研究進(jìn)一步闡明了二維半導(dǎo)體MoS2中的圓光伏效應(yīng)基本上是可以忽略不計(jì)的，圓偏振非線(xiàn)性光電流的貢獻(xiàn)主要來(lái)自圓光子拖曳效應(yīng)。并且，理論計(jì)算表明，由于雙層MoS2中層贗自旋和自旋自由度的耦合，其布洛赫波函數(shù)是層局域的，因此可以看成兩個(gè)非耦合單層的疊加。這樣，雙層MoS2中同時(shí)有來(lái)自上層和下層的貢獻(xiàn)，是單層的2倍以上，很好的解釋了實(shí)驗(yàn)中層依賴(lài)的圓偏振非線(xiàn)性光電流結(jié)果。圓光子拖曳效應(yīng)的層相干特性，結(jié)合其靜電摻雜可調(diào)控，有望為實(shí)現(xiàn)緊湊、高效和快速的量子光子學(xué)和下一代光伏技術(shù)帶來(lái)了前景。
 

　　相關(guān)研究成果以“Origin of Nonlinear Circular Photocurrent in 2D Semiconductor MoS2”為題發(fā)表在Physical Review Letters 134, 086201 (2025)。中國(guó)科學(xué)院物理研究所趙巖翀博士(已畢業(yè))和北京大學(xué)的陳風(fēng)宇博士為該論文的共同第一作者，中國(guó)科學(xué)院物理研究所杜羅軍特聘研究員、張廣宇研究員和北京大學(xué)的馮濟(jì)教授為該論文的共同通訊作者。本研究工作獲得來(lái)自芬蘭阿爾托大學(xué)的孫志培教授、北京大學(xué)的劉開(kāi)輝教授、梁晶博士、曼徹斯特大學(xué)Mohammad Saeed Bahramy教授等的合作和支持。受到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和中國(guó)科學(xué)院等科研項(xiàng)目的資助支持。
 

圖1. 二維半導(dǎo)體MoS2中非線(xiàn)性光伏的物理機(jī)制