【儀表網 研發快訊】智能膜與主動分離技術是膜研究的新興領域，能夠在外界刺激下實現分離性能的可逆調控。近日，清華大學深圳國際研究生院蘇陽、山東理工大學趙金平、大連理工大學張寧等合作發現，將氧化石墨烯和石墨烯納米片混合組裝為復合膜，可使原本對溶劑刺激無響應的氧化石墨烯和石墨烯膜，轉變為對溶劑種類有明確響應、分離性能可切換的智能膜材料。
(a)氧化石墨烯/石墨烯復合膜在水和甲醇中對不同染料分子量的截留；(b)智能膜在水和甲醇溶劑中表現出可逆的染料截留性能；(c)使用單個氧化石墨烯/多孔石墨烯膜實現三種分子的分級分離
研究表明，氧化石墨烯膜在水和甲醇中分離性能一致(截留分子量均為319 g mol-1)；石墨烯膜則無明顯的分離性能；而氧化石墨烯/石墨烯復合膜在水中的截留分子量與氧化石墨烯膜相同，但在甲醇中則升高至960 g mol-1，且該溶劑響應的分離行為可在水與甲醇之間快速、可逆地切換。研究進一步提出，將該復合膜應用于智能分級分離。通常情況下，含三種分子的溶液需至少兩張膜材料才能實現分級分離，而單張氧化石墨烯/石墨烯復合膜僅通過切換溶劑即可調控分離性能，實現對三種分子高效分離。
研究團隊通過研究水和有機溶劑在智能膜中的滲透通量與溶劑粘度之間的依賴關系，發現二者在膜中的傳質通道不同，進而揭示了可切換的分子篩分行為并非源于傳統認為的“孔徑隨溶劑變化”，而是由于傳輸路徑的轉變：在水中，傳質主要發生在氧化石墨烯-氧化石墨烯納米通道；而在有機溶劑中，則切換為氧化石墨烯-石墨烯的異質傳質通道。理論計算表明，該異質通道因通道表面對有機溶劑的限域增強吸附，以及有機溶劑分子間的弱相互作用，導致通道結構溶脹，從而在有機溶劑中呈現截留分子量升高的獨特分離特性。
該工作在研究相對成熟的氧化石墨烯膜體系中引入石墨烯，發現了溶劑可切換的新型智能分離行為。研究通過調控分子傳輸路徑而非孔徑變化，揭示了納米異質通道內界面吸附和溶劑網絡對限域傳質與分離中的關鍵作用，為智能響應膜材料的設計提供了新思路。
該研究工作以“適于分級分子篩分的智能和溶劑可切換石墨烯基膜”(Smart and Solvent-switchable Graphene-based Membrane for Graded Molecular Sieving)為題，于6月23日在線發表于《自然·通訊》(Nature Communications)。
清華大學深圳國際研究生院2023級博士生李玉欣為論文第一作者，山東理工大學副教授趙金平和大連理工大學碩士生張健奪為論文共同第一作者。清華大學深圳國際研究生院副教授蘇陽、趙金平以及大連理工大學副教授張寧為論文通訊作者。研究得到國家自然科學基金項目、廣東省基礎與應用基礎研究基金項目和深圳市重點科技研發支持項目“孔雀團隊”項目等的支持。
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