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摘要近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動力學(xué)研究室團隊在有機共晶材料中直接觀測到CT激子突破納米極限的遠距離輸運現(xiàn)象,提出并論證了三重態(tài)輔助的CT激子遠距離輸運新機制。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動力學(xué)研究室超快時間分辨光譜與動力學(xué)研究組(1110組)金盛燁研究員、田文明研究員團隊在電荷轉(zhuǎn)移(CT)激子輸運動力學(xué)研究中取得新進展。團隊在有機共晶材料中直接觀測到CT激子突破納米極限的遠距離輸運現(xiàn)象,提出并論證了三重態(tài)輔助的CT激子遠距離輸運新機制。
 
  在有機光電器件中,激子會在電子給體(D)和受體(A)界面處部分解離,形成電荷轉(zhuǎn)移(CT)激子。作為緊束縛激子與自由載流子的中間態(tài),CT激子不僅與異質(zhì)界面處的電荷轉(zhuǎn)移與分離過程密切相關(guān),其遷移過程也直接影響器件中載流子的傳輸效率。然而,受到CT激子壽命和遷移率的限制,其遷移距離通常只有幾十納米。
 
  為實現(xiàn)CT激子輸運距離的突破,該團隊聚焦于具有微米級遷移能力的長壽命三重態(tài)激子。基于CT激子單重態(tài)-三重態(tài)(1CT-3CT)能級差較小、三重態(tài)(3CT)易發(fā)生反系間竄越產(chǎn)生熱激活延遲熒光(TADF)的特性,團隊創(chuàng)新性地提出利用TADF構(gòu)建三重態(tài)輔助的CT激子遠距離輸運通道的設(shè)想。團隊以具有TADF特性的二元CT共晶(TS-TC)為模型材料,利用自主搭建的超寬時域(ps-?s-ms)時間分辨熒光動力學(xué)顯微成像系統(tǒng),直接觀測到CT激子在微米尺度上的遠距離輸運現(xiàn)象。實驗發(fā)現(xiàn),在3CT態(tài)的輔助下,該共晶中超過80%的CT激子遷移距離從原本的納米尺度(≤58 nm)顯著提升至約11.2 ?m。進一步研究表明,在其他類似材料中也存在該三重態(tài)輔助的CT激子輸運過程,從而驗證了該機制的普適性。
 
  該研究不僅為實現(xiàn)CT激子的遠距離輸運開辟了新路徑,同時也為有機光電器件的優(yōu)化設(shè)計提供了新思路。
 
  金盛燁、田文明團隊長期致力于微納半導(dǎo)體的載流子動力學(xué)研究,揭示了鈣鈦礦量子阱中的長距離載流子輸運機制(J. Am. Chem. Soc.,2020),以及低溫下混合晶相鈣鈦礦中非輻射載流子的高效輸運機制(Angew. Chem. Int. Ed.,2024),實現(xiàn)在高壓、低溫等極端條件下的載流子擴散可視化研究(ACS Energy Lett.,2022;Angew. Chem. Int. Ed.,2025)等。
 
  相關(guān)研究成果以“Observation of triplet-assisted long-distance charge-transfer exciton transport in single organic cocrystal”為題,發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作的第一作者是我所1110組肖曄珺副研究員。上述研究得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊計劃、遼寧省興遼英才計劃、大連市科技人才創(chuàng)新支持計劃項目、我所創(chuàng)新基金等項目的資助。

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