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中國科學院大連化學物理研究所揭示鈣鈦礦電子自旋態對高溫析氧反應活性的調控機制

研發快訊 2025年09月09日 09:08:36來源:中國科學院大連化學物理研究所 13535
摘要近日,中國科學院大連化學物理研究所能源催化轉化全國重點實驗室研究團隊在固體氧化物電解池(SOEC)陽極高溫析氧反應(OER)性能調控研究中取得新進展。

  【儀表網 研發快訊】近日,中國科學院大連化學物理研究所能源催化轉化全國重點實驗室碳基資源電催化轉化研究組(523組)宋月鋒副研究員等聯合復旦大學汪國雄教授團隊,在固體氧化物電解池(SOEC)陽極高溫析氧反應(OER)性能調控研究中取得新進展。合作團隊通過A位堿土金屬摻雜,系統揭示了PrFeO3−δ鈣鈦礦體系中電子自旋態對高溫OER性能的調控機制。
 
  SOEC具有電流密度高、法拉第效率高、過電勢低等優勢,被認為是實現二氧化碳(CO2)減排和能源高效轉換的關鍵技術之一,鈣鈦礦氧化物是常見的SOEC陽極材料。大量研究表明,在堿性電解水OER過程中,鈣鈦礦的電催化OER性能與eg軌道電子數呈火山型關系,在eg電子數接近1時活性最高。然而,目前對高溫OER催化劑電子結構的精確調控機制尚不明確,尤其是eg電子占據數與高溫OER活性的內在關聯尚不清晰。
 
  在本工作中,研究團隊構建了一系列堿土金屬摻雜的Pr?.?Ae?.?FeO?−δ材料(Ae = Ca,Sr,Ba,分別記為PCF、PSF和PBF)。電化學測試結果表明,隨著堿土金屬離子半徑的增大,材料的高溫OER性能逐步提升。研究團隊利用電導弛豫、¹?O同位素交換、準原位TOF-SIMS、原位XPS等多種物理化學表征手段,并結合理論計算發現,摻雜較大半徑的堿土金屬可增強Fe 3d–O 2p軌道雜化、降低電荷轉移能,從而促進氧物種遷移與表面溢流過程,加速陽極反應動力學,提升高溫OER性能。進一步的磁學測試(穆斯堡爾譜與磁化率-溫度曲線)揭示了電子自旋態的關鍵作用:隨著鋇(Ba)元素的引入,PrFeO?−δ中的鐵離子部分由高自旋三價鐵(t2g3eg2)轉變為低自旋四價鐵(t2g4eg0),導致eg電子數減少,從而有效促進了高溫OER過程。
 
  該研究明確了A位摻雜通過調控B位過渡金屬自旋態以增強高溫OER性能的機制,為理解電子結構與高溫電催化活性之間的關系提供了新視角,也為基于電子結構工程的SOEC高性能陽極材料設計提供了重要依據。
 
  相關成果以“Spin-State Tuning in PrFeO3-δ Perovskite for High-Temperature Oxygen Evolution Reaction”為題,發表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作的共同第一作者是我所523組博士研究生于景成、劉清雪博士和王碩副研究員。上述工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的資助。

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