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行業(yè)資訊行業(yè)財(cái)報(bào)市場(chǎng)標(biāo)準(zhǔn)研發(fā)新品會(huì)議盤點(diǎn)政策本站速遞
摘要這項(xiàng)研究不僅提出了基于d-p軌道雜化調(diào)控的催化策略,有效加速了Li-CO2電池中CO2和Li2CO3的氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué),也為其他金屬-二氧化碳電池的催化材料設(shè)計(jì)提供了重要思路。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)亟需創(chuàng)新性碳中和技術(shù),而二氧化碳的高效利用是關(guān)鍵突破口。鋰-二氧化碳電池以溫室氣體二氧化碳作為能源載體,理論能量密度高達(dá)1876 Wh·kg-1,兼具碳固定與儲(chǔ)能的雙重功能,為能源結(jié)構(gòu)調(diào)整提供了新路徑。此外,在火星探測(cè)領(lǐng)域,該技術(shù)更具戰(zhàn)略意義——火星大氣富含二氧化碳(占比超過(guò)95%),若實(shí)現(xiàn)其電化學(xué)高效轉(zhuǎn)化,可建立“原位資源-能源”循環(huán)系統(tǒng),大幅降低載人任務(wù)對(duì)地球補(bǔ)給的依賴,對(duì)推動(dòng)深空探測(cè)的可持續(xù)發(fā)展具有深遠(yuǎn)意義。
 
  然而,當(dāng)前鋰-二氧化碳電池的實(shí)際應(yīng)用還面臨多重挑戰(zhàn),包括高過(guò)電位、循環(huán)穩(wěn)定性差、倍率性能不足以及由于放電產(chǎn)物L(fēng)i2CO3寬帶隙特性導(dǎo)致的有限放電容量,CO2反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩進(jìn)一步加劇了這些問(wèn)題,因此開(kāi)發(fā)高效正極催化劑勢(shì)在必行。合理的催化劑設(shè)計(jì)可加速CO2轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)、降低過(guò)電位、提高能量轉(zhuǎn)換效率并增強(qiáng)循環(huán)穩(wěn)定性,從而推動(dòng)Li-CO2電池的實(shí)用化。
 
  針對(duì)上述難題,西安交通大學(xué)何雅玲院士、郗凱教授團(tuán)隊(duì)攜手吉林大學(xué)徐吉靜教授提出了一種基于d-p軌道雜化調(diào)控的新型催化設(shè)計(jì)策略。通過(guò)調(diào)控過(guò)渡金屬與硫族元素間的電子耦合,顯著優(yōu)化Li-CO2電池氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。研究以錳基硫族化物(MnX, X=O, S, Se)為模型體系,結(jié)合密度泛函理論(DFT)計(jì)算與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,系統(tǒng)揭示了陰離子化學(xué)對(duì)電子結(jié)構(gòu)及催化性能的影響規(guī)律。結(jié)果發(fā)現(xiàn),Mn與S之間的d-p軌道雜化作用最強(qiáng),可有效提升金屬中心電子密度,降低CO2活化與Li2CO3分解能壘,從而顯著加速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。這種催化策略使Li-CO2電池在100 mA·g?¹電流密度下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)19782 mAh·g?¹的優(yōu)異放電容量,并在500 mA·g?¹條件下展現(xiàn)出超過(guò)430圈的出色循環(huán)穩(wěn)定性。
 
  這項(xiàng)研究不僅提出了基于d-p軌道雜化調(diào)控的催化策略,有效加速了Li-CO2電池中CO2和Li2CO3的氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué),也為其他金屬-二氧化碳電池的催化材料設(shè)計(jì)提供了重要思路。研究成果以《通過(guò)d-p軌道雜化調(diào)控提升Li-CO2電池氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)》(“d-p Orbital Hybridization Tailoring for Boosted Redox Kinetics in Li-CO2 Batteries”)為題發(fā)表于《先進(jìn)功能材料》(Advanced Funtional Materials)上。
 
  西安交通大學(xué)碩士生李佳甜,博士生劉理民為本文共同第一作者。參與本工作的還有西安交通大學(xué)丁書江、馮國(guó)棟、陳圣華、唐俊馬和曾令有教授,劍橋大學(xué)Vasant Kumar教授,中山大學(xué)張?jiān)莆蹈苯淌诘取T摴ぷ鞯玫搅藝?guó)家自然科學(xué)基金、陜西省秦創(chuàng)原創(chuàng)新人才計(jì)劃等項(xiàng)目資助。論文表征分析得到了西安交通大學(xué)國(guó)家儲(chǔ)能技術(shù)產(chǎn)教融合創(chuàng)新平臺(tái)和西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心的支持。

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