【儀表網 儀表研發(fā)】近日，中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究室研究員喬波濤、中科院院士張濤團隊在單原子催化研究方面取得新進展，發(fā)現(xiàn)在甲烷干整反應中羥基磷灰石負載鎳(Ni)原子催化劑不僅具有高活性，而且具有本征抗積炭性能。研究揭示Ni單原子活性位上CH4發(fā)生不完全解離，避免C物種生成，從源頭上避免了積碳生成。
二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)是自然界主要的兩種溫室氣體，同時也是兩種大量存在的廉價碳資源。甲烷二氧化碳干整將甲烷和二氧化碳轉化為合成氣，可用于后續(xù)精細化學品合成及費托反應。Pt族金屬在該反應中均展現(xiàn)出較高活性，但貴金屬的高成本限制了其實際應用。Ni金屬具有與貴金屬相當?shù)幕钚裕哂辛己玫膽们熬埃玁i基催化劑易積碳導致催化劑失活，因此開發(fā)抗積炭的Ni基催化劑已成為該領域活躍挑戰(zhàn)性的研究方向之一。
該研究發(fā)現(xiàn)羥基磷灰石(HAP)負載的單原子與納米催化劑均在反應過程中很快失活，但其失活機制完全不同。納米催化劑的失活主要源于催化劑積碳，而單原子催化劑上沒有積碳生成，其失活源于單原子的燒結。因此在單原子催化劑中加入氧化鈰穩(wěn)定單原子后，催化劑穩(wěn)定性得到大幅度提升。研究結合理論計算表明，單原子催化劑上CH4脫氫至CH3物種后可直接與CO2解離的O結合生成CH3O物種，再逐步脫氫至CO。整個過程避免了碳物種的生成，從而具有本征抗積炭性能。
該研究為新型高穩(wěn)定抗積炭甲烷干整催化劑的開發(fā)提供了新思路，相關成果發(fā)表于《自然-通訊》。相關工作得到國家自然科學基金委、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項(B)“能源化學轉化的本質與調控”、國家重點研發(fā)計劃“納米科技”重點專項、中科院潔凈能源研究院合作基金以及興遼計劃青年人才項目等的資助。
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